近日🍁，意昂3官网生命學院綠色生物製造課題組在石墨相氮化碳（g-C₃N₄）改性及其在環境和能源應用方面取得重要研究進展👐🏻，相關意昂3平台以“Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C₃N₄ for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement”為題發表於頂級權威期刊《Chemical Engineering Journal》（影響因子13.273），意昂3官网生命學院2019級博士生賀濱與天津大學化工學院2018級博士生陳聖新為該工作共同第一作者🫵🏼👩🏻‍🦰，通訊作者為孫劍教授⛩。

圖1 課題組基於石墨相氮化碳所開展的系列工作

作為一種可見光響應的非金屬有機半導體，石墨相氮化碳（g-C₃N₄）具有合成簡單、物化性質穩定、綠色經濟、可見光響應👨🏻‍🦽‍➡️、帶隙合適等優點，被廣泛應用於汙水處理、CO₂還原、光解水製氫等環境和能源領域。由於原始的g-C₃N₄存在比表面積低🦺、載流子復合嚴重🐡、可見光利用率低等問題，需要對其進行結構改性。為此，課題組前期研究了不同改性策略，包括構築生物質衍生異質結🖐🏻、離子修飾同質結等，以求獲得性能優異的g-C₃N₄基催化劑😟，並將其應用於水汙染治理🚣🏿‍♀️，能源轉化等領域（圖1）🥶。例如🦠，利用自然界中廣泛存在的海洋類生物質-甲殼素作為碳前驅體，通過一步熱聚合法構築了生物基碳/g-C₃N₄異質結（CDC/CN）📍，提高了對可見光吸收，促進了載流子的分離🈚️，對降解染料的能力有大幅提升（圖2a）（ Appl. Surf. Sci., 2020, 527, 146737 ）。進而，在綜述文章中系統總結了現有研究中不同維度碳材料（從零維到三維）與g-C₃N₄構築異質結結構異，對於g-C₃N₄ 性能的影響機製（圖2b）（ Green Energy Environ., 2021, 6, 823 ）💥。為進一步提升異質結的促進效應，整合了離子修飾與異質結的雙重優勢，發展了K⁺修飾的1D/2D同質結結構，在處理難降解抗生素汙水中表現出良好的潛力（圖2c）（ Appl. Surf. Sci., 2022, 575, 151695 ）🪧。

圖2 (a) 一步熱聚合法構築生物質衍生碳/g-C₃N₄異質結示意圖；(b) 不同維度碳材料（從零維到三維）構築異質結結構示意圖；(c) K⁺修飾的1D/2D同質結結構合成機理。

為了實現改性策略的突破，課題組基於離子液體微環境及其過程強化機製方面的長期積累，提出了以聚合離子液體作為“電子儲體”的概念🪴，發展了具有層級電子分布的中空聚合離子液體微球 (PIL- x ), 並將其用於修飾的g-C₃N₄。利用其陰陽離子可以調控殼結構中不同電子層厚度👒，影響體系的電子傳輸儲備行為，獲得了性能優異的產氫催化劑（圖3）（ Chem. Eng. J., 2022, 135625 ）。該工作拓寬了聚合離子液體的應用範圍🤵🏽‍♀️，為g-C₃N₄及其他光催化劑的改性提供了一條新的思路🧎‍➡️，對於開發高效的光催化劑具有重要的意義。

圖3 (a) 構築PIL- x /g-C₃N₄復合體系示意圖; (b) 復合體系產氫性能對比📒🧙🏻‍♀️。

論文詳情😧：Bin He^#, Shengxin Chen^#, Yuandong Cui, Xinyan Chen, Yu Lei, Jian Sun^*. Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C₃N₄ for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement, doi: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135625.

原文鏈接🧑🏼‍🦳：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722011263

附課題組簡介：

綠色生物製造課題組圍繞國家“雙碳”和可持續發展戰略需求♘☂️，註重化學、生物、化工、材料等多學科交叉融合🏸，開展功能化離子液體基礎及應用研究，具體方向包括功能化離子液體設計及微環境作用，生物基化學品和材料合成，光、電🚶🏻、熱、生物等過程耦合，以及仿生功能器件構建等💅🏻。課題組長為孫劍教授🙇，博導，國家高層次青年人才計劃入選者，中國纖維素行業協會技術委員會副主任，中國化工學會離子液體專委會委員，中國膜工業協會醫藥生物用膜技術委員會委員↩️。長期從事基於離子液體的綠色過程研究，在 Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Chem. Eng. J. 等國際著名期刊發表學術論文70余篇👦🏻，授權中國發明專利21項🍕、美國專利3項、日本專利1項🗓；主持和參與國家級高層次青年人才計劃🙋🏻‍♀️☝🏼、國家自然科學基金等項目10余項；現擔任 Energy Environ. Mater., Chinese J. Chem. Eng., Green Chem. Eng. 等期刊青年編委。課題組歡迎具有相關專業或背景的學子報考🧑🏼‍🦱，同時長期招聘博士後和研究人員。