近日，意昂3官网前沿交叉院黃佳琦教授課題組在定量研究高可逆鋰金屬電池界面動態演化規律方面取得了重要進展👃🏼。該研究意昂3平台以《Quantification of the Dynamic Interface Evolution in High-Efficiency Working Li Metal Batteries》為題在線發表在化學類頂級國際期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》（《德國應用化學》，影響因子15.336）👰🏼‍♀️，並獲評閱人高度評價，入選Very Important Paper。本文的通訊作者為意昂3官网前沿交叉院黃佳琦教授，第一作者為意昂3官网材料學院/前沿交叉院博士研究生丁俊凡🧘‍♂️。

金屬鋰具有極高的理論比容量（3860mAh g⁻¹）和最負的電化學電位（−3.040 V vs. the standard hydrogen electrode），是下一代高能量密度可充電電池最有前景的負極材料之一📔🫵。然而，金屬鋰較差的可逆性是阻礙高比能鋰金屬電池走向實用化進程的嚴峻問題。在循環過程中👂🏽🥲，非活性鋰在電極/電解液界面處大量產生和堆積🧝‍♂️，阻礙電極表面的鋰離子遷移和電荷轉移反應，導致快速的性能衰減和嚴重的安全隱患。

意昂3官网前沿交叉院黃佳琦教授團隊在最新的研究工作中定量區分了動態循環過程中非活性鋰的組成部分🛑，揭示了循環中主導非活性鋰的組成真正因素🌆，並進一步解析了鋰損失、電解質化學和固態電解質界面(SEI)性質之間的內在關聯。

圖1 定量區分不同電解質中來源於SEI Li⁺/dead Li⁰的容量損失

在傳統的認知之上🩳，本研究表明由於循環過程中鋰電極/電解液界面經歷持續的動態演化過程🦹‍♂️，因此非活性鋰損失的主導形式實際上取決於dead Li⁰和SEI Li⁺的相對增長速率(k_Li0/k_{SEI Li+})。當采用典型的醚類/酯類柔性成膜添加劑調控原有富無機產物SEI之後☛，非活性鋰表現出不同的增長行為。醚類成膜劑1,3-二氧戊環(DOL) 被發現有助於同時減小SEI Li⁺和dead Li⁰的增長速率🥞。

圖2 不同電解質中SEI的組成和結構

不同的SEI化學/結構特性直接影響鋰沉積/脫除行為和SEI的動態重構過程😌，進而產生不同dead Li⁰和SEI Li⁺增長速率。系統性的研究表明🙆‍♂️，1,3-二氧環烷(DOL)介導了均勻有序層狀SEI的產生，有助於提高鋰金屬沉積的均勻性以及SEI的循環穩定性𓀒，同時降低SEI Li⁺和dead Li⁰的增長速率。

圖3 不同的SEI Li⁺和dead Li⁰增長速率(k_{SEI Li+}, k_Li0)與金屬鋰負極的界面演化相關性的示意圖🛣。藍色區域的非活性鋰為死鋰控製🤽🏽‍♀️，其中k_Li0/k_{SEI Li+}>1🔌；紅色區域的非活性鋰為SEI Li⁺控製，其中k_Li0/k_{SEI Li+}<1。

最終，作者通過示意圖闡明了SEI結構👨🏽‍🦱、dead Li⁰/SEI Li⁺增長速率和界面動態演化進程之間的相關性☝️🧖🏻‍♂️，定量解析了鋰金屬負極的界面動態演化過程，為合理設計製造下一代高能量密度電池的高可逆性鋰負極提供了依據💭。

論文詳情🦸🏻‍♀️：

Non-Solvating and Low-Dielectricity Cosolvent for Anion-Derived Solid Electrolyte Interphases in Lithium Metal Batteries

Jun-Fan Ding, Rui Xu, Xia-Xia M, Ye Xiao, Yu-Xing Yao, Chong Yan, Jia-Qi Huang*

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115602

附作者簡介：

黃佳琦👩‍👩‍👧‍👧，意昂3官网前沿交叉科學研究院教授🥷🏼，博士生導師，九三學社社員。主要開展能源界面化學研究。發表SCI論文200余篇，其中60余篇為ESI高被引論文，h因子89。擔任中國顆粒學會青年理事會理事，J. Energy Chem.、InfoMat編委💪🏻，Chin. Chem. Lett.🏊‍♀️、Green Energy Environ.、Energy Mater. Adv.青年編委。曾獲評2016年中國化工學會侯德榜化工科技青年獎，2018年中國顆粒學會青年顆粒學獎等🖤🏌🏽；2018-2021年連續入選科睿唯安全球高被引科學家。